Ulquiorra é magro, ainda que bastante musculoso, com uma aparência melancólica. Não muito alto, ele tem cabelo preto bagunçado, pele branca pálida e olhos verdes em forma de fenda com pupilas pequenas semelhantes a um gato. Parte de sua franja cai entre os olhos, e ele tem sobrancelhas grossas e distintas, bem como um lábio superior preto. Ele tem linhas azuis-esverdeadas que descem de seus olhos, como se fossem lágrimas escorrendo (daí seu nome: Ulquiorra, adaptação de "El que llora", que significa "aquele que chora", em espanhol). Sua expressão facial raramente é alterada, e ele é quase sempre carrancudo. Ele veste roupas de Arrancar típicas: um casaco branco, faixa preta e um hakama branco. No entanto, sua jaqueta tem a gola mais alta.
Como a maioria dos outro Arrancars, ele possui remanescentes de sua vida anterior como um Hollow em sua aparência. Seu buraco Hollow é localizado em seu esterno, embora inicialmente, o buraco foi localizado na base da sua garganta, uma alteração que foi vista no mangá e anime. O restante de sua máscara oca encontra-se em cima de sua cabeça, formando um capacete com chifres quebrado. Ele é o quarto Espada, de acordo com a tatuagem no lado esquerdo do peito.
Ulquiorra que é traduzido por: "Aquele Que Chora" é um Arrancar de olhar melancólico. Possui olhos verdes com pupilas finas em forma de fendas e linhas verde escuras descendo de seus olhos, fazendo parecer que está chorando. Veste roupas típicas de Arrancar: jaqueta branca, cinto preto, e uma hakama também branca. No entanto, a aba de sua jaqueta parece ser maior do que a dos outros. Como na maioria dos Arrancars, seu buraco Hollow moveu-se; encontra-se em seu pescoço, no local da garganta. A parte de máscara Hollow encontra-se no topo esquerdo de sua cabeça, formando um tipo de capacete quebrado. Este "capacete" tem uma forte semelhança com o exemplo de silhueta de um Vastro Lorde. Assim comoYammy, Ulquiorra também é um Espada, mais especificamente, o 4ª Espada (sendo assim o 5° Arrancar mais forte no exército de Aizen, já que a contagem vai de 0 a 9). Demonstra ter grande poder, visto que em várias ocasiões anulou golpes poderosos apenas com uma das mãos.
Ulquiorra é frio e insensível. Costuma julgar os humanos e as pessoas abaixo dele como "lixo". Ele é calmo, parece não ligar para os ferimentos, sendo eles poucos (por ser um Arrancar, Ulquiorra Cifer possui uma camada de aço revestindo seu corpo). Também é um tanto analítico; durante sua visita com Yammy ao mundo humano, ele faz para si mesmo observações a respeito do estilo de luta de Yammy, teoriza que os poderes de Orihime são uma reversão temporal e constata que os poderes de Ichigo oscilam entre muito baixo e mais fortes do que o dele.
A primeira aparição de Ulquiorra é quando ele e Yammy vêm ao mundo humano para coletar informações deKurosaki Ichigo. Segundo Ulquiorra, há a preocupação de que Ichigo tenha potencial para um dia ser capaz de enfrentar Aizen.Yammy ataca Ichigo que começa vencendo facilmente, mas de repente seu hollow interior tenta dominar, enfraquecendo-o.Vendo que Ichigo está fraco(sem saber que é por causa do Hollow interior) decide deixá-lo para trás e o deixar permancer vivo. Ele assiste Yammy lutar contra Sado, Orihime, Ichigo, Urahara e Yoruichi, eventualmente retornando para o Hueco Mundo depois de ter avaliado a situação, na qual concluiu que o shinigami que Aizen tinha interesse tratava-se de "lixo". De volta, Ulquiorra reporta a Aizen e a mais vinte Arrancars tudo o que viu na Terra ao retirar seu olho esquerdo e destruí-lo, fazendo com que mentalmente os outros vissem tudo o que se passou. Neste momento, fica evidente que Ulquiorra não se dá muito bem com o Arrancar Grimmjow Jeagerjaques, que se enfurece com Ulquiorra por ele não ter matado Ichigo. Ulquiorra diz não tê-lo feito pois Ichigo não era uma ameaça e, caso algum dia fosse, ele pessoalmente mataria o shinigami. Aizen dá razão a Ulquiorra, o que gera a raiva de Grimmjow que fará com que este organize um ataque ao mundo humano sem a autorização de Aizen.
Cumprindo novas ordens de Aizen, Ulquiorra lidera um segundo ataque ao mundo material para capturar Orihime. Aizen lhe dá total liberdade para levar quem ele quiser para cumprir a tarefa, o que demonstra a enorme confiança do shinigami traidor no Arrancar. Ulquiorra usa Luppi, Yammy, Wonderweiss Margera e Grimmjow Jeagerjaques em um ataque a Ichigo e aos outros shinigamis para forçar Inoue a voltar da Soul Society para o mundo material. Ele ameaça matar seus amigos caso ela não cooperasse com ele. Depois de Ulquiorra assassinar os dois shinigamis que a acompanhavam, Orihime aceita a proposta e os demais Espadas partem. Ulquiorra intervem na luta entre Grimmjow e Ichigo. Quando Shinji aparece para ajudar o shinigami, vê-se que Grimmjow pretendia liberar sua zanpakutou mas é detido por Ulquiorra, que anuncia que a missão havia sido cumprida.
O plano para sequestrar Inoue não foi criado por Aizen, como é mostrado no anime. Sousuke apenas dá a ordem enquanto Ulquiorra é quem o arquitetou.
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